活性炭電吸附天然水中的溴化物

　　飲用水或預(yù)飲用水的溴化物濃度通常較低。但是，有時(shí)它們可在純化過(guò)程中，可能產(chǎn)生高毒性的化合物。溴化物的存在是特別令人感興趣的，因?yàn)榕c氯化物不同，溴化物有助于THMs的形成，產(chǎn)生的化合物包括溴仿(CHBr3)，溴二氯甲烷(CHCl2Br)或氯二溴甲烷(CHCIBr2)等。溴化物天然存在于海水和沿海地區(qū)，這是地中海盆地飲用水特別關(guān)注的問(wèn)題�；钚蕴渴菑奈鬯�中去除有機(jī)和無(wú)機(jī)污染物的好方法，我們用活性炭作為吸附劑的壓濾電化學(xué)電池中，研究從天然水中吸附和電吸附溴化物的過(guò)程。

　　活性炭具有許多特性，例如高表面積，大孔隙率，由微孔，中孔和大孔組成的發(fā)達(dá)的內(nèi)部孔結(jié)構(gòu)，以及活性炭表面上存在的各種官能團(tuán)，這使其具有很強(qiáng)的可比性。一種用途廣泛的材料，在許多領(lǐng)域都有廣泛的應(yīng)用，但主要是在環(huán)境領(lǐng)域�；钚蕴康淖鳛槲�附劑用于不同類(lèi)型的污染物的效率都挺好的，活性炭比金屬和其他無(wú)機(jī)污染物在去除有機(jī)化合物方面非常有效。通過(guò)使用不同的化學(xué)物質(zhì)或合適的處理方法，需要更高比表面積的活性炭，這將使活性炭能夠增強(qiáng)其從水相中去除特定污染物的潛力。在探索在實(shí)際吸附劑量下通過(guò)定制活性炭表面去除溴的方法以及對(duì)水域天然溴化消毒副產(chǎn)物的控制。

　　水樣溴化物和總溴的測(cè)定

　　使用的飲用水是來(lái)自海水淡化廠的真實(shí)樣品。溴化物濃度(BR-)為345，并通過(guò)離子色譜法分析該濃度。該溴-不同的實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，總溴(Br)濃度使用電感耦合等離子體-質(zhì)譜進(jìn)行測(cè)定。對(duì)于ICP-MS測(cè)量，將每個(gè)樣品溶解在HNO3中，然后使用尼龍膜濾器(孔徑〜350nm)過(guò)濾。總溴濃度包括水中存在的所有含溴物質(zhì)。

　　電化學(xué)壓濾池

　　在這項(xiàng)研究中，已開(kāi)發(fā)出用于溴化物電吸附的壓濾電化學(xué)電池。為了使電化學(xué)電池與受污染的水通過(guò)更寬的活性炭床接觸，已經(jīng)對(duì)其進(jìn)行了修改。在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，水通過(guò)離心泵在陽(yáng)極和陰極之間循環(huán)，并通過(guò)發(fā)現(xiàn)為床的活性炭。這樣，可以獲得有關(guān)該間歇反應(yīng)器中吸附動(dòng)力學(xué)以及平衡吸附量的信息。最后的數(shù)據(jù)對(duì)于了解由于施加電勢(shì)而可能提高活性炭的吸附容量非常重要。圖1中顯示了電化學(xué)電池和用于電吸附過(guò)程的設(shè)備的示意圖。

　　圖1：活性炭電吸附實(shí)驗(yàn)的示意圖。

　　活性炭和所用的真實(shí)天然水樣品將使我們能夠證明該方法在非常接近真實(shí)水處理廠可用條件的條件下的有效性。通過(guò)N2和CO2吸附/解吸等溫線評(píng)估了活性炭最相關(guān)的表面性能。從這個(gè)意義上講，與N2相比，從CO2吸附獲得的微孔體積表明大多數(shù)微孔的尺寸約為0.5nm(由N2和CO2吸附獲得的微孔體積相似。因此，從質(zhì)地特性的觀點(diǎn)出發(fā)，可以得出結(jié)論，所選的活性炭具有充分發(fā)展的多孔質(zhì)地，這使其成為用于水處理的良好選擇。

　　電壓在陽(yáng)極電吸附中的作用

　　為了在不存在電壓的情況下初步確定活性炭的吸附量，從而檢查電場(chǎng)的存在是否會(huì)使吸附量增加，將水(400mL)與壓濾機(jī)接觸裝有活性炭并允許其達(dá)到吸附平衡24小時(shí)的電解池。圖2顯示了濃度隨時(shí)間的變化。在該圖中，還顯示了溴化物和總溴的初始濃度�？梢钥闯觯�由于在活性炭上的吸附，溴化物和總溴化物的濃度降低，直到達(dá)到溴化物的約250µg/L-1的平衡濃度為止。圖2還顯示了在吸附過(guò)程中存在兩個(gè)區(qū)域。在第一個(gè)區(qū)域中，吸附非�？�，這主要是由于通過(guò)固定液體邊界層的質(zhì)量轉(zhuǎn)移(出現(xiàn)在顆粒外表面上)或在碳顆粒較寬的孔隙率中吸附物的孔擴(kuò)散受到限制的緣故。在7小時(shí)后，第二個(gè)區(qū)域得以區(qū)分，在此區(qū)域，由于較窄的孔內(nèi)被吸附分子的表面擴(kuò)散，吸附速度變慢了。上的活性炭的吸附曲線的兩個(gè)區(qū)域的外觀非常有特點(diǎn)這些材料。

　　圖2：在沒(méi)有電壓的情況下溴化物和總溴濃度的變化。

　　圖3顯示了在陽(yáng)極條件下施加不同的電壓(2V，3V和4V)時(shí)電吸附過(guò)程中的溴化物和總溴化物濃度�？梢杂^察到，對(duì)于所有使用的電壓，溴化物和總溴的濃度隨時(shí)間降低，并且達(dá)到的值比沒(méi)有電壓時(shí)得到的值(圖3中的0V)低。這些結(jié)果表明，電場(chǎng)的存在增加了溴化物的量和總溴的去除，從而提高了活性炭的吸附能力。

　　圖3：陽(yáng)極條件下不同電壓(2V，3V和4V)下的溴化物和總溴的變化。也包括在不存在電壓的情況下的吸附。虛線對(duì)應(yīng)于總溴，實(shí)線對(duì)應(yīng)于溴化物。

　　電極極性的影響(陽(yáng)極電吸附和陰極電吸附)

　　為了研究電吸附實(shí)驗(yàn)極性的影響，比較了陽(yáng)極電吸附性能(活性炭位于陽(yáng)極室中，活性炭處于正極性)和陰極電吸附性能之間的比較(活性炭位于陰極室中，活性炭在其中經(jīng)過(guò)負(fù)極性處理)。在這些實(shí)驗(yàn)中，已經(jīng)完成了以下連續(xù)步驟：(1)在24小時(shí)內(nèi)處于開(kāi)路條件下進(jìn)行吸附，(2)在24小時(shí)內(nèi)施加3V的電壓，以及(3)在24小時(shí)內(nèi)再次開(kāi)路電勢(shì)以便分析電吸附步驟的可逆性。

　　圖4：在三步實(shí)驗(yàn)中的溴化物濃度，第二步對(duì)應(yīng)于在3V下進(jìn)行24h的陽(yáng)極和陰極電吸附實(shí)驗(yàn)。在第二步中施加3V電壓24h，然后將其再次置于開(kāi)路狀態(tài)24h。

　　圖4顯示了第二步在陰極和陽(yáng)極條件下這些實(shí)驗(yàn)期間溴化物濃度的變化�？梢杂^察到，在開(kāi)路電勢(shì)下吸附之后(圖4中的步驟1)，兩種情況下的溴化物含量相似;但是，在電吸附之后，陽(yáng)極處理會(huì)導(dǎo)致溴化物濃度的更大降低，而在陰極電吸附的情況下(圖4中的步驟2))。這些結(jié)果可能是兩個(gè)過(guò)程的結(jié)果：根據(jù)等式(1)，在活性炭的正極性上有利于溴化物的電吸附和在陽(yáng)極上溴化物的氧化。此外，在電吸附步驟之后，如果將系統(tǒng)再次置于開(kāi)路條件下，則在兩個(gè)極性下均不會(huì)產(chǎn)生溴化物的解吸，這表明電吸附過(guò)程不可逆。

　　活性炭電吸附天然水中的溴化物的研究中得出結(jié)論，電吸附過(guò)程可有效消除水中的溴化物和總溴，在一個(gè)階段中達(dá)到約46%的去除率溴化物和總溴的電吸附過(guò)程。已經(jīng)研究出，以一定濃度去除水中溴化物的更好條件是將電場(chǎng)施加到產(chǎn)生正極化的活性炭上(陽(yáng)極電吸附)。該處理可顯著提高活性炭的吸附能力，從而使溴化物的還原量降低與水接觸1小時(shí)后。溴化物的去除百分比從無(wú)電壓時(shí)的29%(吸附)增加到3V時(shí)的46%(電吸附)。當(dāng)該方法分兩個(gè)階段進(jìn)行，其中將先前的電化學(xué)氧化引入吸附階段時(shí)，可獲得相似的溴化物去除值。在此先前的電化學(xué)氧化階段中，發(fā)生了溴化為易于吸附在活性炭上的Br2的氧化，并且在實(shí)驗(yàn)的兩個(gè)階段中，水的總溴含量降低了59%。值從3V的單個(gè)電吸附步驟中的46%顯著增加。

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